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Estreou com uma vitória convincente contra o então campeão Nacional, mas foi derrotado pelos então campeões do Campeonato Nacional pela 3️⃣ quarta vez na história, em 5 de janeiro de 1967.

O primeiro título de Opostolado Carioca/APS-RJ só veio em 1968, em 3️⃣ amistoso frente a um time de mais que dez mil torcedores, no Estádio do Engenhão lotado, estádio do Botafogo, que 3️⃣ era inaugurado a 2 de junho de 1969.

Nas semanas seguintes, Opostolado

Carioca/APS-RJ conquistou o seu maior título do torneio, no ano 3️⃣ de 1969, batendo o Flamengo por 4 a 1, avançando a final por 1 a 0.

Na ocasião, o clube ainda 3️⃣ possuía um estádio próprio, que era o "Centro de Treinamento", que era também utilizado durante as partidas, no Rio.